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【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】

          該研究團隊引入“陽離子勢(Φcation)”這一變量參數(shù)，通過將NaxMO2中過渡金屬或其他摻雜元素的加權(quán)平均離子勢、鈉的加權(quán)平均離子勢對氧陰離子勢進行歸一化，通過描述陽離子的電子云密度和極化程度，從而捕獲電荷在Na層(O-Na-O)和M層(O-M-O)的相互作用，以指示O3型結(jié)構(gòu)和P2型結(jié)構(gòu)之間的競爭關(guān)系。為了更直觀的區(qū)分O3和P2結(jié)構(gòu)，該團隊將大量已得到實驗驗證的O3和P2材料分布在以Φcation為橫坐標、為縱坐標的直角坐標系中，發(fā)現(xiàn)可以用擬合出的“分界線”區(qū)分O3和P2兩種構(gòu)型，從而得到O3和P2結(jié)構(gòu)的“相圖”(圖1B)。利用該相圖可以指導(dǎo)層狀氧化物材料的設(shè)計，例如，對于具備特定Na含量的層狀材料，要獲得P2結(jié)構(gòu)，可以通過增加陽離子勢進行調(diào)控；陽離子勢的增加意味著M周圍的電子云密度增強、與層間O的靜電斥力增強，從而導(dǎo)致d(O-M-O)間距的減小和d(O-Na-O)間距的增加，這有利于獲得P2構(gòu)型。為了進一步驗證該方法在材料合成中的實際指導(dǎo)作用，該團隊以Na[Li1/3Mn2/3]O2為初始組成，通過調(diào)控陽離子勢合成出了富鈉O3-Na[Li1/3Ti1/6Mn1/2]O2和高鈉P2-Na5/6[Li5/18Mn13/18]O2兩種純相層狀氧化物材料，展現(xiàn)了其優(yōu)異的電化學性能。后，研究發(fā)現(xiàn)，用陽離子勢調(diào)控鈉基層狀氧化物結(jié)構(gòu)的方法在鋰和鉀的層狀氧化物中也同樣適用。