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本文轉(zhuǎn)自“天津理工大學(xué)分析測試中心
（賽默飛科學(xué)儀器聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室）"
氫鍵有機(jī)框架光催化合成過氧化氫
工業(yè)生產(chǎn)過氧化氫的典型技術(shù)是蒽醌法，這種方法帶來了能源和環(huán)境問題。因此，開發(fā)替代的、環(huán)境可持續(xù)的H2O2合成方法至關(guān)重要。
光催化為過氧化氫（H?O?）的可持續(xù)、環(huán)境友好型生產(chǎn)提供了一種有效策略，氫鍵有機(jī)骨架（HOF）是一種新興的多孔晶體材料，由通過氫鍵和其他分子間相互作用連接的有機(jī)分子組裝而成，明確晶體結(jié)構(gòu)使HOF在光催化中的潛在應(yīng)用，包括析氫、二氧化碳的還原和有機(jī)污染物的降解，然而，到目前為止，還沒有關(guān)于HOFs作為H2O2合成光催化劑的報(bào)道，但在無額外助催化劑、光敏劑和犧牲劑的條件下，過氧化氫光合成全反應(yīng)（O? + 2H?O → 2H?O?）的催化效率仍需進(jìn)一步提升。
近日，我校鐘地長教授構(gòu)筑了供體-受體型氫鍵有機(jī)框架（HOFs）可顯著增強(qiáng)水（H?O）與氧氣（O?）光催化全合成過氧化氫（H?O?），相關(guān)成果在Nature Communications 期刊上。
本文要點(diǎn)/TJUT
Fig. 1 | Schematic illustration. a Schematically showing the structures of general HOF(TTF-HOF) and donor-acceptor HOF (TTF-Bpy-HOF); crystal structures of b TTF-HOF stabilized by dimeric O-H…O hydrogen bonds with the O…O distance (DO…O)of 2.64?,andc TTF-Bpy-HOF stabilized by O-H…O and O-H…N hydrogen bonds (DO…O=2.56?;DO…N=2.63?) [C (grey), H (white), O (red), N (blue) and S (yellow)].
要點(diǎn)1
構(gòu)建供體-受體型氫鍵有機(jī)框架（HOFs）可顯著增強(qiáng)水（H?O）與氧氣（O?）光催化全合成過氧化氫（H?O?）的活性。在無需任何額外助催化劑、光敏劑和犧牲劑的條件下，供體-受體型TTF-Bpy-HOF能夠在可見光照射下耦合氧還原反應(yīng)（ORR）與水氧化反應(yīng)（WOR），同步生成H?O?，其產(chǎn)率高達(dá)681.2 μmol g?1 h?1，是TTF-HOF的9倍以上。
要點(diǎn)2
實(shí)驗(yàn)與DFT計(jì)算結(jié)果表明，TTF-Bpy-HOF中引入的Bpy單元不僅優(yōu)化了反應(yīng)路徑，還通過促進(jìn)電荷分離和優(yōu)化電子傳輸大幅提升了H?O?全合成的催化性能。該工作為基于HOFs的人工光合作用催化劑理性設(shè)計(jì)開辟了新途徑。
特色技術(shù)助力科研團(tuán)隊(duì)取得進(jìn)展/TJUT
Supplementary Figure 2 | SEM and EDS mapping. SEM and corresponding EDS mapping images of TTF-HOF.
研究團(tuán)隊(duì)借助環(huán)境場發(fā)射掃描電鏡(Quanta FEG 250)對TTF-HOF 和TTF-Bpy-HOF的形貌和組成進(jìn)行了表征。SEM圖像顯示，TTF-HOF和TTF-Bpy-122 HOF具有相似的長方體形貌，并在EDS mapping 圖觀察到了TTF-Bpy-HOF中N元素，而TTF-HOF未觀察到。這些結(jié)果表明，TTF-HOF和TTF-Bpy-HOF的種成分存在差異，這與晶體的結(jié)構(gòu)是一致的。
Supplementary Figure 3 | SEM and EDS mapping. SEM and corresponding EDS mapping images of TTF-Bpy-HOF.
太陽能驅(qū)動(dòng)催化CO?制高純度甲醇
甲醇是一種重要的化工原料，也是一種清潔能源。傳統(tǒng)的甲醇生產(chǎn)方法需要復(fù)雜的純化步驟，這不僅消耗大量能源，還伴隨著溫室氣體的排放。相比之下，電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)可以很容易地與可再生電力(如太陽能)結(jié)合，并將CO2轉(zhuǎn)化為CH3OH。目前通過電化學(xué)CO2RR生產(chǎn)CH3OH仍然面臨轉(zhuǎn)化率低和催化活性低的瓶頸，因此，開發(fā)一種能夠高效地將CO2轉(zhuǎn)化為高純甲醇的技術(shù)具有重要意義。
近日，我校魯統(tǒng)部教授、焦吉慶教授和河北大學(xué)李亞光研究員等人在Nature Communications 期刊發(fā)表了以“Sun-simulated-driven production of high-purity methanol from carbon dioxide"為題的研究論文。
該研究構(gòu)筑了雙位點(diǎn)催化劑，設(shè)計(jì)了模擬太陽驅(qū)動(dòng)的串聯(lián)催化系統(tǒng)，通過光伏驅(qū)動(dòng)的CO2電催化反應(yīng)生成合成氣，并將生成的合成氣進(jìn)一步通過光熱催化轉(zhuǎn)化為高純度甲醇。構(gòu)建的具有Ni單原子和Co納米顆粒雙活性位點(diǎn)的自支撐電催化劑，在電催化下能夠產(chǎn)生恒定H2：CO比率的合成氣。生成的合成氣隨后進(jìn)入光熱反應(yīng)體系，生成高純度的CH3OH。
該研究為將CO2轉(zhuǎn)化為高純度CH3OH的提供了一條可行、可持續(xù)的途徑。
研究亮點(diǎn)/TJUT
亮點(diǎn)1
設(shè)計(jì)了一個(gè)太陽驅(qū)動(dòng)的串聯(lián)催化系統(tǒng)，該系統(tǒng)包括了光伏驅(qū)動(dòng)的電催化CO2還原反應(yīng)和光熱催化轉(zhuǎn)化為高純甲醇的反應(yīng)，能夠直接將CO2轉(zhuǎn)化為高純度的甲醇（體積分?jǐn)?shù)大于97%）。
亮點(diǎn)2
構(gòu)建了一種具有Ni單原子–Co納米粒子雙活性位點(diǎn)的自支撐型電催化劑，Ni單原子(Ni SAs)在包裹Co納米粒子(Co NPs)的碳納米管生長過程中被原位錨定，形成復(fù)合核殼結(jié)構(gòu)。在?0.6 V至?1.0 V(相對于RHE)的寬電位窗口內(nèi)，H2:CO比率幾乎恒定為2。
亮點(diǎn)3
太陽能驅(qū)動(dòng)電化學(xué)CO2還原反應(yīng)生成比例恒定的合成氣，隨后被送入光熱反應(yīng)系統(tǒng)，進(jìn)行光熱催化轉(zhuǎn)化，并以較高速率（0.238 gCH3OH gcat-1 h-1）產(chǎn)生高純度的CH3OH。
太陽能模擬驅(qū)動(dòng)下CO2生成高純度CH3OH
特色技術(shù)助力科研團(tuán)隊(duì)取得進(jìn)展/TJUT
研究團(tuán)隊(duì)借助環(huán)境場發(fā)射掃描電鏡(Quanta FEG 250)研究了Ni SAs-Co NPs雙活性位點(diǎn)催化劑的形貌；通過高分辨場發(fā)射透射電鏡(Talos F200 X)對核殼結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征；借助聚光鏡球差校正透射電鏡(Titan Cubed Themis G2 300)證明了Ni單原子位點(diǎn)，并且大量Ni單原子均勻分布在碳納米管壁上。
Ni SAs-Co NPs雙活性位點(diǎn)催化劑的合成與表征
此外，借助X射線光電子能譜儀（ESCALAB 250xi）進(jìn)一步分析了元素組成和價(jià)態(tài)，通過電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-MS)測定了Ni和Co的實(shí)際負(fù)載量。
電催化CO2還原性能分析
該研究成功設(shè)計(jì)了一個(gè)太陽能驅(qū)動(dòng)的串聯(lián)催化系統(tǒng)，將通過光伏驅(qū)動(dòng)的CO2電催化反應(yīng)和光熱催化相結(jié)合，使用雙活性位點(diǎn)催化劑將CO2轉(zhuǎn)化為高純度CH3OH，使太陽能驅(qū)動(dòng)高濃度CH3OH的生產(chǎn)成為現(xiàn)實(shí)。
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